十九世紀時，一位英國科學家詹姆斯‧史密森（James Smithson），由於沒有子嗣，因此在遺囑中指示，如果史密森的侄子亨利‧史密森在沒有繼承人的情況下死亡，則史密森家族的所有財產，為了增進和普及人類文化知識，將以史密森尼協會的名義捐給美國。

史密森在一八二九年於歐洲過世，他終生未曾踏上美國的土地。他的侄子也在一八三五年離開人間。按照遺囑，約五十二萬美金的史密森家族財產捐贈給了美國。

就這樣，這筆相當於當今世界經濟大國——日本的國家預算三分之一的巨款，被存入了美國的國庫，並由國家永遠支付百分之六的利息。一八四六年，美國國會指定以國內最優秀的科學家喬治夫‧亨利為中心，成立了史密森尼協會。

從美國華府的史密森尼車站出來後，首先就可以看到一所法國式的紅色建築物。這就是暱稱「城堡」（Castle）的史密森尼協會總部。在史密森尼協會建立之初，這裡曾經是科學博物館、美術展覽室、研究所、事務所和工作人員居住的地方。自從各系統獨立工作後，就成了「史密森尼資訊中心」（Smith-sonia Information Center）。

史密森尼協會的收藏品包括歷史、科學、文化、藝術和技術。每天在各博物館所展出的展品只是全部收藏品的百分之一，並且可以免費參觀。由此可見史密森尼協會的雄厚財力了。